พระที่นั่งไวกูณฐเทพยสถาน ตั้งอยู่ทางทิศตะวันออกของพระที่นั่งพิมานจักรี อาคารมีลักษณะแบบโรมาเนสก์ เดิมเป็นพระที่นั่งสูง 2 ชั้น ก่ออิฐ ฉาบปูน ได้มีการต่อเติมชั้น 3 ขึ้นภายหลัง เพื่อจัดเป็นห้องพระบรรทม
สำหรับพระที่นั่งไวกูณฐเทพยสถานนี้ เคยเป็นที่ตั้งสถานีวิทยุกระจายเสียงกรุงเทพฯ ที่พญาไท เมื่อ พ.ศ. 2473 โดยในวันที่ 25 กุมภาพันธ์ 2473 ซึ่งตรงกับวันพระราชพิธีฉัตรมงคลในรัชกาลพระบาทสมเด็จพระปกเกล้าเจ้าอยู่หัว ได้มีการเปิดการส่งวิทยุกระจายเสียงเป็นปฐมฤกษ์ พิธีเปิดสถานีได้กระทำโดยอัญเชิญกระแสพระราชดำรัสในพระบาทสมเด็จพระปกเกล้าเจ้าอยู่หัว ซึ่งพระราชทานแก่พระบรมวงศานุวงศ์ และข้าราชการฝ่ายหน้าในพระราชพิธีนั้น จากพระที่นั่งอมรินทรวินิจฉัยในพระบรมมหาราชวัง มีไมโครโฟนตั้งรับกระแสพระราชดำรัสถ่ายทอดไปตามสายเข้าเครื่องส่งที่พญาไท แล้วกระจายเสียงสู่พสกนิกรที่มีเครื่องรับวิทยุในสมัยนั้นได้รับฟัง
อนึ่ง การจัดตั้งสถานีวิทยุดังกล่าวดำเนินไปได้เพียง 2 ปี ก็เกิดการเปลี่ยนแปลงการปกครองใน พ.ศ. 2475 และได้ย้ายไปยังที่ทำการตำบลศาลาแดงแทน
ห้องพระบรรทมพระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัว ณ พระที่นั่งไวกูณฐเทพยสถาน ตั้งอยู่บนชั้นที่ 3 ภายในห้องมีจิตรกรรมเขียนด้วยเทคนิคสีปูนแห้ง (fresco secco) บนฝ้าเพดาน เป็นรูปเทพน้อย 4 องค์ พร้อมเครื่องดนตรีลอยอยู่ในท้องฟ้าเป็นวงกลม การจัดภาพและฝีมืองดงามมาก
นอกจากนี้ยังมีจิตรกรรมบนฝ้าเพดานและเชิงฝ้าเพดานที่ห้องทรงพระอักษร ห้องพระสมุด ห้องพระภูษา เช่นกัน





พระที่นั่งองค์ประธานของหมู่พระที่นั่ง เป็นอาคารอิฐ ฉาบปูน สูง 2 ชั้น ลักษณะสถาปัตยกรรม ผสมผสานระหว่างโรมาเนสก์กับโกธิค
พระราชอุทยานในพระราชวังพญาไทสำหรับพักผ่อนพระราชอิริยาบถ
ย้อนกลับไปประมาณ 100 ปี ถนนราชวิถีเป็นเพียงถนนสายสั้นๆ เริ่มต้นที่ริมแม่น้ำเจ้าพระยามาสุดที่ด้านหลังพระราชวังสวนดุสิต
เดิมมีนามว่า พระที่นั่งลักษมีพิลาส ตามพระนามของพระนางเธอลักษมีลาวัณ พระชายา อยู่ทางด้านทิศตะวันตกของพระที่นั่งพิมานจักรี