พระที่นั่งเทวราชสภารมณ์เป็นท้องพระโรงเดิมในสมัยสมเด็จพระศรีพัชรินทราบรมราชินีนาถ พระบรมราชชนนีพันปีหลวง ซึ่งเสด็จมาประทับ ณ วังพญาไท เมื่อ พ.ศ.๒๔๕๓ โดยยังปรากฏอักษรพระนามาภิไธย สผ (พระนามเดิม สมเด็จพระนางเจ้าเสาวภาผ่องศรี) พระที่นั่งองค์นี้ตั้งอยู่ทางด้านของพระที่นั่งไวยกูณฐเทพยสถาน
ลักษณะท้องพระโรงได้รับอิทธิพลมาจากสถาปัตยกรรมแบบไบเซ็นไทน์ มีโดมอยู่ตรงกลางรับด้วยหลังคาโค้งประทุน ๔ ด้านบนผนังมีจิตรกรรมรูปคนและลายพรรณพฤกษา เคยเป็นสถานที่ประกอบพระราชพิธีทางศาสนาในงานพระราชกุศล เช่นงานเฉลิมพระชนมพรรษา วันธรรมดาใช้รับรองแขกส่วนพระองค์ที่มาเข้าเฝ้า บางครั้งเป็นโรงละคร หรือโรงภาพยนตร์แล้วแต่โอกาส
พระที่นั่งองค์ประธานของหมู่พระที่นั่ง เป็นอาคารอิฐ ฉาบปูน สูง 2 ชั้น ลักษณะสถาปัตยกรรม ผสมผสานระหว่างโรมาเนสก์กับโกธิค 
พระราชอุทยานในพระราชวังพญาไทสำหรับพักผ่อนพระราชอิริยาบถ 
ย้อนกลับไปประมาณ 100 ปี ถนนราชวิถีเป็นเพียงถนนสายสั้นๆ เริ่มต้นที่ริมแม่น้ำเจ้าพระยามาสุดที่ด้านหลังพระราชวังสวนดุสิต 
เดิมมีนามว่า พระที่นั่งลักษมีพิลาส ตามพระนามของพระนางเธอลักษมีลาวัณ พระชายา อยู่ทางด้านทิศตะวันตกของพระที่นั่งพิมานจักรี