พระที่นั่งศรีสุทธนิวาส เดิมมีนามว่า พระที่นั่งลักษมีพิลาส ตามพระนามของพระนางเธอลักษมีลาวัณ พระชายา อยู่ทางด้านทิศตะวันตกของพระที่นั่งพิมานจักรี  เป็นพระที่นั่งสูง ๒ ชั้น ก่ออิฐ ฉาบปูน มีโดมขนาดเล็ก ลักษณะอาคารเป็นแบบอิงลิช โกธิค มีทางเชื่อมต่อกับพระที่นั่งพิมานจักรีในระดับชั้น ๒ ใช้เป็นที่รับรองของเจ้านายฝ่ายใน ที่ฝาผนังตอนใกล้เพดานและเพดาน มีจิตรกรรมลักษณะแบบ อาร์ต นูโว เป็นลายดอกไม้ และที่ห้องสำคัญเป็นภาพชายหญิง และแกะซึ่งเป็นภาพเขียนสีแบบตะวันตก